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进展 | 高压诱发的量子自旋液体材料的Mott相变和超导

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  高压、低温和强磁场等极端条件在探索新材料揭示新物理现象方面发挥着越来越重要的作用。研究材料在这些极端条件下的构效关系,能揭示许多奇异且具有潜在应用价值的物理现象。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室靳常青团队长期开展新兴功能材料在综合极端条件下的构效关系研究,自主发展了基于金刚石对顶砧的能达到百万大气压力、1.5 K低温和9 T强磁场的综合极端物性调控技术,并运用该技术在关联铁磁材料、超导以及拓扑等新兴功能材料的构效关系研究上取得了系列重要研究成果(PNAS 105 (2008) 7115, JACS 133 (2011) 7892, PNAS 108 (2011) 24)。

  量子自旋液体(Quantum Spin Liquid, QSL)是指由于强量子涨落导致自旋即使在零温极限下也不形成磁有序的一种新的自旋量子态。它的基态不产生自发的对称性破缺,没有确定的序参量,超越了朗道相变理论所能描述的物相范畴,代表了一种新奇的量子物态(Nature 464(2010) 199)。通常认为QSL是非常规超导体的母体,经过适当的电子或者空穴掺杂之后发生Mott相变就会变成超导(Science 235(1987) 1196)。因此开展量子自旋液体从绝缘体到金属的Mott相变研究,进而探索可能的超导电性,不仅能进一步深化人们对量子自旋液体本征物性的理解,而且将会对揭示非常规超导体的机理具有非常重要的意义。早期研究都集中在有机量子自旋液体候选材料(Phys. Rev. Lett. 95(2005) 177001)。但是,对于结构复杂的有机物来说,系统通常会伴随着非常强的无序效应,这为研究Mott相变以及超导行为的本征物性带来了非常多的干扰。晶体结构相对简单的无机量子自旋液体材料更适合揭示本征物性,但由于能隙往往都非常大,一直都没有实现金属化以及超导。

  近期,靳常青研究员和于润泽副研究员指导贾雅婷博士,与中国人民大学物理系雷和畅教授团队和清华大学物理系张广铭教授合作,首次在无机量子自旋液体候选材料NaYbSe2中观察到了压力诱导的Mott绝缘体金属化相变和超导电性。NaYbSe2是目前发现的所有QSL材料中结构最简单的,排除了有机QSL中的结构无序干扰效应,更易于聚焦材料的本征物性(Chin. Phys. Lett. 35(2018) 117501)。研究发现NaYbSe2单晶材料从8 GPa到50 GPa一直保持绝缘属性,但是电阻的数值下降了近8个数量级(图1a)。在58.9 GPa左右高温区出现了金属化迹象,低温区出现了一个弱局域化区域,该区域随着压力增加逐渐向低温方向移动,且在75 GPa实现了完全的金属化(图1b)。进一步增加压力,在103 GPa左右出现了一个8 K左右的超导相,该超导转变温度随着压力增加基本保持不变,直至测量的最大压力值126 GPa(图2)。同时,研究发现金属态的低温区域出现了一个从非费米液体行为到费米液体行为的转变。高压同步辐射衍射研究发现在压力作用下NaYbSe2在11 GPa左右发生了一个从R-3mH到P-3m1的结构相变(图3)。

  更重要的是,NaYbSe2属于稀土氧硫族大家族NaYbCh2 (Re=Rare earth, Ch=O, S, Se),该材料体系成员多样,这为探究量子自旋液体Mott相变及非常规超导机理提供了一个极为丰富的宝库。此外,Yb3+含有4f电子,为进一步研究f电子材料的超导以及可能的重费米子超导提供了一个全新的平台。

  相关工作发表在Chin. Phys. Lett. (Express Letter) 37(2020) 97404 上(http://cpl.iphy.ac.cn/10.1088/0256-307X/37/9/097404),Physics World以“Quantum spin liquid candidate becomes a superconductor under pressure”为题,该工作进行了亮点报道(https://physicsworld.com/a/quantum-spin-liquid-candidate-becomes-a-superconductor-under-pressure/)。

  该研究得到了科技部、基金委、以及中国人民大学科学研究基金等的支持。

  

  图1. NaYbSe2 压力作用下从绝缘体到金属的转变。(a)NaYbSe2在49.6 GPa以下的电阻随温度变化的曲线。(b)NaYbSe2在58.9到70.4 GPa压力区间内电阻随温度变化的曲线。箭头所指表示出现了弱局域化。插图是在66.1 GPa压力下电阻随温度的对数曲线。(c)NaYbSe2压致变色的光学照片。表明随压力增加其能隙逐渐减小。

  

  图2. 压力诱发的NaYbSe2超导电性。(a)NaYbSe2在74.8到98.9 GPa压力区间内电阻随温度变化的曲线。(b)NaYbSe2在103.4到126 GPa压力区间内电阻随温度变化的曲线。电阻的突然降低表明出现了超导迹象。(c)126 GPa压力下超导转变温度随外磁场的变化,证实了超导属性。(d)R(T) = R0 + ATn公式拟合金属态得到的n值随压力的变化,表明随压力增加发生了从非费米液体到费米液体行为的变化。

  

  图3. NaYbSe2的温度-压力(P-T)相图。其中WL,SC,QSL,FL和NFL分别代表弱局域化、超导电性、量子自旋液体、费米液体和非费米液体。

  编辑:yrLewis

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