为北京化工大学设计制作的Adv. Theory Simul.杂志封面
固态电解质及其界面问题是下一代高能量密度、高安全性能的固态锂电池的研发关键,其中高锂离子电导率和宽电化学窗口的石榴石型固体电解质Li7La3Zr2O12(LLZO)广受应用,然而现阶段仍无法解决与Li负极接触时高界面电阻(Areal Specific Resistance, ASR)的问题。本研究建立了Li/LLZO界面模型,将Li的界面扩散过程分为两步:第一步,从Li负极到LLZO表面层;第二步,在LLZO的富锂表面层输运。研究表明,这两步扩散虽然离子电导率低于本体,但是不是导致极高ASR的根本原因;Li/LLZO的本征ASR并不高。通过计算LLZO的热力学稳定性,表明LLZO倾向于分解为Li2O,如果空气中存在水和二氧化碳,这个反应正向移动,生成过多的Li2CO3阻挡在Li和LLZO之间,阻止了Li的界面扩散。
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