东华大学 Fe3O4超结构微球的制备以及在硝酸根废水处理的研究进展

　　近日，东华大学材料学院江莞教授团队与复旦大学董安刚教授合作在硝酸根废水处理研究领域取得重要进展，相关成果以《裁剪铁纳米颗粒在碳微球中的组装用于高性能电催化脱氮》(Tailoring the Assembly of Iron Nanoparticles in Carbon Microspheres toward High Performance Electrocatalytic Denitrification) 为题，发表于国际著名期刊《纳米快报》(Nano Letters)。该论文的第一作者是材料学院16级博士生苏莉（导师江莞教授），通讯作者是王连军教授（东华大学），董安刚教授（复旦大学）和杨建平研究员（东华大学）。

　　(图1. Nano Letters 报道我校江莞教授团队最新成果)

　　硝酸根的污染作为氮元素污染地下水的主要形式，因其在自然环境中具有稳定的化学稳定性，且地下水的自净周期长，仅依赖自身修复进化是非常缓慢且困难的，因而急需一种绿色环保的技术手段予以修复。电催化反硝化技术因不需要借助还原剂，反应液后的电解液无需后处理，低耗能等优势而被视为最具发展前景的反硝化技术。目前，用于电催化反硝化的阴极催化材料主要为价格昂贵的贵金属或含贵金属的双金属材料，这极大限制了这一技术的实际应用。价廉兼具高催化还原性的纳米零价铁材料虽然在重金属去除领域得到广发应用，但是作为阴极材料被应用于电催化鲜有研究。

　　针对这一问题，研究团队选取Fe3O4胶体纳米晶作为构筑单元，以自组装策略制备的Fe3O4超结构微球为前驱体，经过配体碳化以及热还原处理得到具有高铁含量的山莓状碳包覆零价铁组装微球(CL-Fe@C)作为阴极材料。电催化反硝化脱氮性能评价结果表明，CL-Fe@C在具有优异的抗氧化稳定性的同时对硝酸根的转换率接近100 %，N2的选择性接近98%。CL-Fe@C对实际水体中的硝酸根依旧表现出有优异的催化性能，硝酸根的转化率和氮气的转化率分别达到~52 %和44 %。

　　
（图2. CL-Fe@C电催化脱氮的机理图和产物选择性分布）

　　CL-Fe@C具有优异的电催化脱氮性能主要归因于：(1) 基于自组装策略构筑超结构材料不仅可得到高的铁含量，而且配体碳化得到的碳层可有效地将铁粒子封装限域其中，进而有效地防止粒子的团聚以及氧化; (2) 具有粗糙表面的山莓状结构能够在“rate-determining step”有利于吸附体系中的硝酸根，且能够有效地促进硝酸根转化为亚硝酸根; (3) 高铁含量的CL-Fe@C在“selectivity-determining step”能够高效地催化还原吸附在表面的亚硝酸根为中间产物N2O,进而生成产物N2。此外，这种基于自组装策略和热还原处理用于构筑高金属含量新型结构将会是电催化应用的一种可靠的有前景的方法。

　　（图3. 论文中测试了东华镜月湖实际废水的电催化脱氮效果，并以东华镜月湖背景作为本文的TOC图）

　　该研究工作受到国家自然科学基金，上海市教委创新计划，上海市科学技术委员会,上海浦江计划，东华大学高层次人才项目专项资金和纤维材料改性国家重点实验室资助。

　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01925来源 东华大学材料科学与工程学院